利用高含氮配合物ZIF-8为前驱物在惰性气氛中焙烧一步法制备了高氮掺杂的类石墨烯粒子。这种方法能有效地避免类石墨烯粒子边缘易生成羟基、羧基、环氧基等官能团,有利于氮原子在石墨烯晶格内及边缘掺杂,提高掺杂量,如800℃制备的样品其氮含量达17.72 wt%。此外,焙烧后所形成的类石墨烯粒子聚集体内含大量孔洞,其内表面富含吡啶、吡咯型氮掺杂原子,理论模拟计算表明,这种孔洞可以提供额外的储锂容量。另外,这种特殊的孔道结构,有利于充放电循环过程中锂离子和电解质的传输,大大提高了锂离子的迁移速率。这些结构优点使所制备的氮掺杂类石墨烯粒子的电化学性能得到了较大的提高,容量和循环稳定性都优于目前文献报道的氮掺杂碳材料,有潜在的应用前景。
氮掺杂类石墨烯粒子制备过程和氮掺杂模型示意图
(a) ZIF-8。 (b) 富氮碳多面体(含大量类石墨烯粒子)。(c) 一个放大的类石墨烯粒子,边缘氮掺杂。(d) 一层石墨烯的边缘和晶格里三种氮结合构型。
该研究得到了国家自然科学基金委和中科院等有关项目的资助。